一个前所未有的三维八邻域纯无机框架的基础上纳米15_集群和锌离子。
杜东英，秦俊生，李阳光，李顺利，兰雅倩，王新龙，邵奎占，苏忠民，王恩波
第一个三维八连通片段，导致了一系列巨大的混合价集群不同的拓扑结构如， ,and ，以多种成分已被记录在案。到现在为止，形成三聚体/聚体的物种和多维框架建立从他们已不限于空电/森碎片，只有一个实例报道。模块化无机框架定义了一个令人激动的新领域，在配位化学从基础和应用的观点，但只有极少数的三维纯无机材料是众所周知的。
因此，它仍然是一个挑战准备-集群，尤其是多维纯无机材料的基础上集群。
一般来说，磷酸和na2moo4/moo3广泛采用的**的磷和钼合成-的化合物（文献报道）。与此同时，钼或有机含氮配体被用作还原剂，它需要获得钼（ⅴ）物种。在这项工作中，我们利用磷酸作为还原剂，同时作为po43-的**。
幸运的是，一个开放的框架结构h7_38h2o 被用水热方法分离出，它是第一个三维八连通-纯无机化合物与过渡金属离子。化合物1是na2moo4_2h2o, h3po3 混合溶液和氯化锌在天的时间水热合成的。单晶x射线检验展品1晶体中的立体空间，属于fd-3c (228) ，包括了[mo6o12(oh)3(hpo4)3(po4)]6_ 集群，（缩写为），磷酸根离子，钠离子，锌离子和水分子。
在1中，氧化态的钼，磷和锌的中心分别是+ 5，+ 5，+ 2，，根据电荷平衡的考虑和键价和计算，这是根据氧化还原滴定法和光电子能谱分析得到的。此外，外观深红色晶体1是典型的颜色还原钼（ⅴ）磷酸盐。的单元是由四个四面体和六个八面体组成的（图1）。
六个钼原子共面和交替展出短钼–钼键的长度约2.59个a ,距离约3.51个a ,，这些都是在正常范围。
**磷酸盐集团提供的三个氧原子桥产生六圆环，而其余三个集团公用两个氧原子组成无粘结钼---钼接触。四个磷酸基团位于同一侧的平面。每个钼阳离子在扭曲的八面体配置与顶端钼原子距离为1.
67和其他五个钼键长为1.918(7)–2.282(6) a。
磷酸盐阴离子p–o键长范围从1.498（9）到1.551（8）。
这些键长都在减少钼（五）磷酸盐的可观测范围内。有趣的是，一个在四个在**形成四聚体单元，用10nm引起了15_点群的反应条件下部分形成。钠的贡献无序一分为二共占用1。
**p(3)o43_阴离子协调12个无序的钠离子，在出版的文献中被叫做keggin离子。另一方面，p(3)o43_阴离子可以作为模板和抗衡，位于**均衡位置。
有阳离子1中有一种独特的锌的晶体。锌的中心由来自于三个不同单元po4的三个氧原子和一个锌-氧氧原子的协调，造成轻微扭曲的四面体几何构型，而锌中心周围的六个氧原子来自集群，表现出环境。50晶格水分子位于间隙的晶体结构和协调碱金属离子。
从拓扑的观点来看，如果每个macroanion集群认为，作为连接八节点和锌离子（图1d和e）作为交联剂1的框架内拥有一个单节8连接的拓扑特征（图1f和g ）的schla fli象征424_64.。如图所示。三（esiw），并行（4 , 4）网格（黄色）的交联的锯齿链（绿色），和锯齿链在中间区域桥梁跨越对角线的单一窗口对（4 , 4）网格，这表明1的结构是一个经典的体心立方晶格（格式，有时被称为中海网）音响拓扑是很常见的金属–有机框架，但罕见的聚甲醛的化合物。
值得注意的是，1的建筑在某种程度上不同于[et4n]6[na14mo24p17o97(oh)31]_xh2o。在2中，四个片段骨料一个中空的集群封闭十二个钠离子和一个磷酸分子，从而产生一个6_集群扩展到了三维四通过碱金属钠离子结构桥。而在1中四个单位四聚成包含12个钠离子，1个po43_离子和12个水分子，这是扩展到三维8连接框架连接的过渡金属锌离子。
对电化学行为的1-modified碳糊电极（1-cpe）及其电催化还原过氧化氢进行了研究。图s8a显示了典型的循环伏安在一个潜在的范围从0.20到0.
40伏_0.1摩尔升_1na2so 4+硫酸溶液（ph值=3）在不同的扫描率。平均峰电位e 1/2 =(epa + epc)/2 are _0.
06 v (i) and + 0.14 v）与峰电位分离30毫伏（ⅰ）和70毫伏（ⅱ）分别（扫描速度：100毫伏）根据文献，氧化还原峰ⅰ–10和ⅱ–0可能分别是一个电子和一个单电子过程，近似相称的峰值电流的扫描率，从20到300毫伏的_1说明氧化还原过程的表面控制的1-cpe（图s8b）此外，1-cpe高度稳定、峰电位随扫描速度变化不大，这是特别有用的催化性能研究。
1-cpe表现出良好的电催化活性的降低过氧化氢。除后，过氧化氢，还原峰电流增加和相应的氧化峰电流急剧下降，这表明，过氧化氢减少（图s8c，）.
为了调查1的热导率，可用漫反射紫外可见光谱测量实现其带隙。如被确认为交叉点之间的能量轴和推断的线性部分的吸附力的小–蒙克函数对。光吸收与例如可以评估在2.
84伏特1（图9，esiw），这表明1存在一个光学带隙和本质半导体性。总之，我们已经成功地合成了化合物1的基础上锌离子和15_，从四个集团和一个。它是第一个通过过渡金属离子，三维八连通-纯无机框架的联系，1-cpe具有良好的电催化活性的过氧化氢还原。
化学专业英语翻译
第一章化学物质和测量。的科学改变它的物质和经历。化学家们研究了组成 结构及性能的事。他们观察问题的变化经历和测量能源生产和消费在这些变化。提供了一个了解化学的许多自然事件，导致合成新形式的问题，已严重影响我们的生活方式。在化学学科按传统的类型或类物质在研究的学习。这些包括无机化学 有机化学 物理化学...
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